中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、中國科學(xué)院院士包信和，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員傅強團(tuán)隊，在反應(yīng)誘導(dǎo)催化劑結(jié)構(gòu)動態(tài)演變研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)Mo基催化劑在逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)中能夠原位碳化，形成碳化鉬活性結(jié)構(gòu)，從而顯著增強該反應(yīng)的催化反應(yīng)活性，在超高空速條件下實現(xiàn)了一氧化碳的高速生成。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》。

      催化反應(yīng)過程中往往伴隨著催化劑結(jié)構(gòu)的動態(tài)演變，從而改變反應(yīng)活性、選擇性和穩(wěn)定性。近年來，該團(tuán)隊在氣氛誘導(dǎo)催化表界面動態(tài)演變的研究中取得系列進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)氣氛可誘導(dǎo)金屬或氧化物催化劑的動態(tài)分散與活化等，并顯著增強催化反應(yīng)性能。

      研究人員在MoO₃催化劑中引入插層氫，形成了H_xMoO_y，促進(jìn)氧化鉬還原為金屬Mo，金屬Mo在RWGS反應(yīng)中可以原位碳化并形成高活性碳化鉬結(jié)構(gòu)，進(jìn)而增強RWGS反應(yīng)活性。研究結(jié)果表明，催化劑表面性質(zhì)與反應(yīng)微環(huán)境影響了碳化過程，O/Mo比越低，越有利于碳化；反應(yīng)中二氧化碳轉(zhuǎn)化率越高，產(chǎn)物一氧化碳分壓越高，越有利于碳化。碳化顯著增強了二氧化碳吸附與活化，從而提升了RWGS反應(yīng)活性，在優(yōu)化的反應(yīng)條件下，這個可得到7544.6 mmol·gcatal^-1·h^-1 的一氧化碳生成速率，甚至高于貴金屬催化劑。在100小時的穩(wěn)定性測試中，僅觀察到2.3%的最小失活率。