近日,中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)實(shí)驗(yàn)室萬(wàn)立駿/胡勁松團(tuán)隊(duì)在生物質(zhì)電催化還原提值研究方面取得新進(jìn)展。
將生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品,對(duì)于可再生碳資源增值具有重要意義。其中,糠醛是一種代表性的木質(zhì)纖維素衍生的生物質(zhì)平臺(tái)分子,其主要的下游產(chǎn)物為糠醇。糠醛通過電催化還原(ECR)過程制備糠醇是一種綠色、安全、可持續(xù)的工藝,具有操作條件溫和、可耦合可再生電力驅(qū)動(dòng)等特點(diǎn)。然而,在傳統(tǒng)的銅基催化劑上,糠醛的ECR過程動(dòng)力學(xué)緩慢,且通常得到混合產(chǎn)物,難以滿足工業(yè)化需求。開發(fā)高活性、高選擇性的糠醛ECR催化劑是推動(dòng)此工藝進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。
研究團(tuán)隊(duì)一直致力于發(fā)展高性能非貴金屬電催化劑,闡釋了多組分/位點(diǎn)協(xié)同催化過程在提升電催化反應(yīng)效率方面的關(guān)鍵作用。此次研究中,他們發(fā)現(xiàn)在傳統(tǒng)銅催化劑中引入可產(chǎn)生活性氫并輔助氫轉(zhuǎn)移的協(xié)同位點(diǎn),能夠?qū)鹘y(tǒng)ECR過程中質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)主導(dǎo)機(jī)制切換為表面電化學(xué)氫原子轉(zhuǎn)移(HAT)主導(dǎo)機(jī)制,從而克服了PCET過程非定向加氫生成多種產(chǎn)物導(dǎo)致ECR選擇性低的難題,實(shí)現(xiàn)了單一產(chǎn)物的高效合成。
該研究結(jié)果為通過調(diào)控加氫反應(yīng)機(jī)制來(lái)設(shè)計(jì)高活性、高選擇性的ECR催化劑提供了新思路。
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